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引言

水中獸用抗生素磺胺嘧啶(SDZ)和四環(huán)素(TC)難以被生物降解，長(cháng)期接觸會(huì )增加胃、腸、肝、腎損傷風(fēng)險，給人類(lèi)健康造成不可逆轉危害。傳統的抗生素去除技術(shù)包含生物法、電解法、光催化法等，但都因其高成本和復雜工藝而受到限制。高級氧化工藝通過(guò)生成高活性氧化物種降解有機污染物已成為目前的主流技術(shù)，半焦（Semi-coke，SC）是煤化工過(guò)程中的固體廢棄物，來(lái)源廣泛、成本低廉，可作為礦物生物炭活化過(guò)硫酸鹽（PS）生成活性氧（ROS），用于抗生素的高效降解去除。

在本文中，蘭州大學(xué)周雷老師和鄭易安老師課題組利用SC活化PS構建了SC/PS高級氧化體系，同時(shí)去除水環(huán)境中的SDZ和TC。采用自由基淬滅試驗和電子自旋共振技術(shù)分析了活性氧成分，提出了SC/PS體系的活化機制和降解途徑，并采用費氏弧菌對降解產(chǎn)物的急性毒性進(jìn)行了評估。研究結果表明，在PS為0.75 g/L、SC為0.50 g/L，pH=3.0，溫度30℃的優(yōu)化條件下，SC/PS體系的降解率分別為97.8%（SDZ）和97.2%（TC），且SDZ和TC之間存在協(xié)同促進(jìn)效應。SC表面的極性基團和缺陷都有利于增強吸附性，其表面的含氧官能團、吡啶N和石墨C可作為活性位點(diǎn)，增強SDZ和TC的降解效率。此外，SC具有良好的可重復使用性和高效率，在高效去除實(shí)際廢水中不同種類(lèi)抗生素方面具有很大的潛力。

結果分析

圖1  SC/PS體系活化機制示意圖

采用TEM和SEM技術(shù)觀(guān)察SC材料形貌，熱重方法評估SC材料的熱穩定性。顯然，SC展現出優(yōu)異的熱穩定性和耐高溫性。采用拉曼光譜技術(shù)分析SC的結構特征，SC材料1350 cm^-1（D帶）和1600 cm^-1（G帶）的拉曼峰位與材料結構有關(guān)，峰強比I_D/I_G可用于表征SC材料的石墨化程度。

圖2  SC的SEM圖（降解前a和降解后b)；TEM圖(c)和HRTEM圖(d)

圖3  SC的(a) TG圖，(b)拉曼光譜，(c) N₂吸附-解吸等溫線(xiàn)與孔徑分布曲線(xiàn)(插圖)以及(d) FT-IR光譜

本文系統評估了PS和SC用量、初始pH值、溫度、無(wú)機陰離子和NOM等多種實(shí)驗參數對SDZ和TC降解效率的影響，并結合淬滅實(shí)驗和電子自旋共振確定了主要的活性氧成分，提出了SC對PS的活化機制以及SC/PS體系的降解途徑，并采用費氏弧菌評估了降解液的急性毒性。

圖4  PS (a, b) 和SC (c, d) 用量對 (a, c) SDZ和 (b, d) TC降解效率的影響

圖5 pH (a, b)和溫度(c, d)與SDZ（a, c）和TC（b, d）降解效率關(guān)系圖

圖6 (a) SC/PS體系中TOC和毒性的變化；(b) SC活化PS催化降解SDZ和TC的可重復利用性；實(shí)際廢水中(c) SDZ和(d) TC的降解效率

文章信息

本文以“Semi-coke activated persulfate promotes simultaneous degradation of sulfadiazine and tetracycline in a binary mixture" 為題，發(fā)表在Chemical Engineering Journal，蘭州大學(xué)禹敏為第一作者，蘭州大學(xué)周雷副教授和鄭易安教授為通訊作者。

課題組簡(jiǎn)介

周雷，博士，副教授，碩土生導師。2003年本科畢業(yè)于蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院，2008年于蘭州大學(xué)獲博士學(xué)位。2008年7月起在蘭州大學(xué)化學(xué)化工學(xué)院工作至今，2013年3月-2014年3月在美國俄荷拉荷馬大學(xué)化學(xué)與生物化學(xué)系從事博士后研究。主要從事分析化學(xué)、分離科學(xué)等領(lǐng)域的教學(xué)與科研工作，研究興越集中在毛細管電泳與微流控分析，新型功能材料在分析化學(xué)中的應用、考古化學(xué)等方面。主持國家自然科學(xué)基金2項，參與國家自然科學(xué)基金重大科研儀器研制項目1項；在Analytical Chemistry，Environmental Science & Technology等期刊發(fā)表研究論文60余篇?！吨袊瘜W(xué)快報(Chinese Chemicalletters)》青年編委(第一、二屆)，《分析測試學(xué)報》青年編委，中國生物檢測監測產(chǎn)業(yè)技術(shù)創(chuàng )新戰略聯(lián)盟理事，中國儀器儀表學(xué)會(huì )分析儀器分會(huì )青年工作者委員會(huì )委員。

鄭易安，蘭州大學(xué)教授，博士生導師。研究領(lǐng)域為水污染控制，研究方向包括：環(huán)境吸附與催化材料、環(huán)境分析與污染控制、新型污染物界面過(guò)程。曾獲盧嘉錫青年人才獎，入選江蘇省“雙創(chuàng )博士"和中國科學(xué)院青年創(chuàng )新促進(jìn)會(huì )會(huì )員。環(huán)境科學(xué)學(xué)會(huì )水處理與回用專(zhuān)業(yè)委員會(huì )委員、Chinese Chemical Letters第三屆青年編委，《安全與環(huán)境學(xué)報》青年編委。主持國家自然科學(xué)基金3項、省部級人才類(lèi)項目3項、甘肅省自然科學(xué)基金-重點(diǎn)項目1項，另主持/參與科技部863項目等10余項；在Environmental Science & Technology等期刊發(fā)表學(xué)術(shù)論文100余篇，被引用4000余次，h-指數36；參編專(zhuān)著(zhù)1本(科學(xué)出版社)，英文書(shū)2章；甘肅省自然科學(xué)獎1項。

產(chǎn)品信息

本研究中拉曼光譜數據使用北京卓立漢光儀器有限公司的Finder系列激光顯微共聚焦拉曼光譜儀檢測，如需了解該產(chǎn)品，歡迎咨詢(xún)。

免責說(shuō)明

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